□ 연구개발 목표 및 내용 ◼ 최종 목표 ◯ Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 성능 평가 방법론 개선 - 기존 시험 방법론 한계점 분석 및 흡수재 열화거동 분석 선행연구 결과 분석을 통해 사용후핵연료 습식/건식 저장시설 내 흡수재 복합열화기구 모사가 가능한 개선방안 제시 ◯ 성능 평가 방법론 개선안 활용 중성자 흡수재 장기·고온 안전규제 기반자료 생산 - (사용후핵연료 습식저장조 환경) 중이온 가속기를 활용하여 중성자유도핵반응(
10B(n, α)
7Li)에 의한 흡수재 조사손상을 모사하고, 가속부식실험을 연속적으로 수행하여 복합 열화에 의한 장기 열화 거동 분석 수행 - (사용후핵연료 건식저장시설 환경) 건식 저장용기 내 복합열화 환경 (고온, 방사선, 잔존 수분 등) 하 흡수재 복합열화 모사를 위해 고온 조사실험 및 고온/습윤 부식실험 수행하여 고온 열화기구 규명 ◯ 국내 중성자 흡수재 평가 시험기반 마련 - (국내 가속기 시설 활용 조사손상 모사실험 수행방안 제시) 중성자유도핵반응에서 방출되는 고에너지 알파 입자와 리튬이온에 의한 조사손상 모사를 위해 KOMAC 등 국내 중이온 가속기 시설을 활용한 상온/고온 조사실험 방안 제시 - (중성자 흡수재 가속/고온 부식 모사실험 시설 구축) 조사손상 모사시편을 활용한 흡수재 장기·고온 부식열화 거동 모사를 위해 국내 사용후핵연료 습식 저장조 및 상용 건식 저장용기 내부 환경 모사가 가능한 가속/고온·습윤 부식루프 구축 - (표준물질(ZrB
2) 제작 및 열중성자 흡수능 데이터베이스 구축) 조건별 (두께 및
10B 면밀도) 표준물질 시편 제작 및 국내 열중성자 발생장치 활용 중성자 흡수능 데이터베이스 구축을 통한 국내 중성자 흡수재 흡수능 평가 시험기반 마련. ◼ 전체 내용 ○ 연구 필요성 - (사용후핵연료 건식 저장시설 건설 임박) 한국원자력환경공단(KORAD)에서 2023년 발표한 ‘방사성폐기물 관리시행계획’에 따라 사용후핵연료 저장용량 확보를 위해 20년 이내 건식 중간저장시설 확보를 계획하고 있으며 [1], 건식 저장용기 내 미임계 유지를 위해 필수적인 중성자 흡수재는 미국/일본 등에서 널리 사용 중인 Al-B
4C 기반 상용 중성자 흡수재가 도입될 것으로 추측됨. - (중성자 흡수재 국내 규제기반 미비) 국내 습식저장조 내에서 사용 중인 중성자 흡수재 설계수명은 흡수재 제조사 자체 실험결과에 근거하였으며, 안전관리는 원전 사업자 내부 지침에 의거하여 수행하고 있어 [2] 국내 규제기준이 미비한 실정임. 또한, 근시일내 건설 예정인 건식 저장시설 환경을 반영한 중성자 흡수재 고온·장기 안전관리 및 규제 방안의 선제적 설정을 위한 기반자료 마련이 시급한 상황임. - (열화 흡수재 시편 조기열화 현상 관측) 습식 저장환경 하열화 흡수재를 분석한 선행연구는 흡수재 주요 열화 요인으로 중성자유도핵반응 (
10B(n, α)
7Li)에 의한 흡수재 표면공극률이 증가와 그에 따른 표면 부식이 가속화 현상을 제시하였음 [3]. 또한, 흡수재 조사가속부식 등 복합열화기구에 의한 흡수재 표면 점부식 현상 및 표면 B
4C 입자 유실 등에 의한 흡수능 저하 등 흡수재 조기열화 현상을 보고하였음. - (국내 중성자 흡수재 안전규제 근거자료 부족) 본 연구는 Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 조기열화 현상의 원인을 기존 시험 방법론의 한계로 상정하고, 기존 방법론을 활용하여 설정된 설계수명에 대한 재평가가 필요하다고 판단하였음. 또한, 전 세계적으로 제한적으로 수행된 건식 저장환경 하흡수재 열화 관련 연구로 인해 정확히 분석되지 않은 흡수재 고온 복합열화 기구를 규명하고자 함. ◯ 연구 동향 - (국내 사용후핵연료 저장처분 핵심기술개발 연구) 과기정통부/산업부/원안위에서 공동 주관하여 수행 중인 연구사업은, 사용후핵연료 저장처분 안전성 확보를 위해 계획되었지만, 최근 연구를 통해 밝혀진 중성자 흡수재 조기 열화 및 흡수능 저하 현상’을 반영한 저장·처분 시설 장기 건전성 저하 가능성이 고려되지 않음. - (건식 저장시설 내 Al-B
4C 흡수재 열화거동 분석 연구) 미국 미시간 대학교에서 상용 Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 2종(BORAL/BORTEC)을 활용한 조사실험 및 고온 부식시험을 수행하여 B
4C 입자 유실 가능성을 제시하였으나 [4], 지나치게 보수적인 실험조건을 채택하여 건식 저장용기 내 흡수재 열화거동을 정확히 평가하였다고 보기 어려움. - (국내 건식저장 용기 및 중성자 흡수재 개발 현황) 한국원자력환경공단 (KORAD)이 주관하여 중간저장 용 금속 건식 저장용기를 개발하여 국내 인허가 획득을 목표로 연구를 수행 중임. 또한, 한국원자력연구원 (KAERI)에서 기존 Al-B
4C 기반 흡수재 한계점 보완을 위해 티타늄 기반 중성자 흡수재를 개발하였으나, 추가 실험 검증이 필요한 상황임. ◼ 1단계 ❏ 목표 ○ Al-B
4C 기반 흡수재 장기·고온 안전성 평가실험 방법론 개선안 제시 및 평가실험 기반 마련 ❏ 내용 ○ Al-B
4C 흡수재 열화시편 활용 장기 안전성 평가실험 설계 - 조사손상 모사 실험조건 설정 및 조사손상 모사 시편 생산 • 실험조건 설정: (조사손상도: 10 dpa) 열화 흡수재 미세구조 내 헬륨 버블 형상 분석을 통해 설계수명 내 최대 10 dpa가 누적될 것으로 판단하고 조사손상도 조건을 설정함. • 헬륨 이온 조사실험 수행: 중성자유도핵반응에서 방출된 고에너지 헬륨 입자 및 리튬이온에 의한 흡수재 조사손상 모사를 위해 중이온 가속기를 활용하여 상온 조건에서 160 keV 헬륨 이온 조사실험 수행. - 조사손상 모사시편 활용 가속 부식실험 조건 설정 및 수행 • 가속부식 실험조건 설정: 국내 가동원전 내 사용후핵연료 저장조 환경 (수화학 조건, 온도 등)을 모사하여 수화학 조건을 (붕소 및 리튬 농도 등) 설정. 또한, 최대 가속배수 활용이 가능한 온도 조건 (90 ℃)을 채택함. • 가속부식루프 설계 및 구축: 실험 장치는 예열기, 냉각수 탱크, 항온수조, 열교환기 및 펌프와 다수의 열전대로 구성하였으며, 주기적으로 실험수를 채취하여 화학 분석이 가능하도록 설계함. • 가속부식실험 수행: 습식저장조 내 중성자 흡수재 장착 환경을 모사하기 위해 실제 내부 구조물과 같은 재질인 스테인리스강으로 제작된 시편 홀더를 설계하고 내부에 시편을 장착하여 부식실험을 수행함. ○ Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 고온 복합열화 모사실험 설계 - 중성자 흡수재 고온 조사손상 모사실험 조건 설정 및 수행 • 실험조건 설정: (조사손상도: 0.01, 0.1, 1 dpa/ 온도: 상온, 150, 270, 400 ℃) 사용후핵연료 건식 저장시설 내 온도 및 중성자 선속 측정 결과를 기반으로 온도변화와 설계수명 내 조사손상도 누적량을 계산한 선행연구를 참고하여 온도 및 조사손상도 조건을 설정함. • 고온 중이온 조사실험 수행: 국내 중이온 가속기 시설 내 고온 이온 챔버를 활용하여 직접 제작한 전용 시편홀더에 시편을 장착하고 총 12가지 실험조건에서 고온 헬륨 이온 조사실험을 수행함. - 고온/습윤 가스부식실험 조건 설정 및 부식루프 설계 • 실험조건 설정: 온도는 조사손상 모사실험 온도와 동일하게 설정하고, 습도 조건은 사용후핵연료 집합체 건조 조건과 대표적인 저장 용기 내부 체적을 기준으로 계산하여 보수적인 값을 채택함. • 고온/습윤 가스부식루프 설계: 장치는 고온 조건에서 일정한 온도와 습도를 유지할 수 있도록 헬륨 질량조절기(MFC), 물 정량펌프, 기화기, 예열기, 반응 용기 등으로 구성하였으며, 내부 온도 및 습도를 실시간으로 측정하기 위해 다수의 열전대와 습도계를 장착함. ◼ 2단계 ❏ 목표 ○ 사용후핵연료 습식/건식 저장시설 내 Al-B
4C 기반 흡수재 열화 거동 분석 및 기구 규명을 통한 안전규제 기반자료 생산 ❏ 내용 ○ 열화 흡수재 시편 활용 습식저장조 내 장기 열화 거동 분석자료 생산 - 열화시편 활용 추가 조사손상 모사 및 가속 부식실험 수행 후 특성 변화 분석결과: • 중이온 조사 후 열화 흡수재 시편 산화층의 다공성 구조에 의해 헬륨 버블이 형성되지 않고 다량의 공극이 관측되었음. 또한, 가속부식실험 수행 후 전반적으로 다공성 형태의 Al 산화막이 관측되었으며, 일부의 흡수재 시편 표면에서 붕소 고착물로 추정되는 물질이 확인됨. 알루미늄 합금 기반재료 내 Al, Mg 산화 및 용출로 인해 국부적으로 수십~수백 μm 정도의 점부식이 다수 확인됨. - (분석결과 시사점) 부식 기간 증가에 따라 감소한 흡수재 무게 및 pit 깊이로 보아 흡수재 표면에서의 B
4C의 탈락 가능성이 확인되었음. 또한, 표면에서 다수 관측된 점부식으로 인한 국부적 중성자 흡수능 저하 현상에 대한 고려가 필요할 것으로 판단됨. ○ Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 고온 열화 기구 규명 - 고온 조사손상 모사 및 고온/습윤 가스부식 실험 수행 후 특성 변화 분석결과: • (고온 중이온 조사 후) 매우 낮은 조사손상도 조건 (0.01 dpa)부터 헬륨 버블이 형성되었으며, 조사 온도가 증가함에 따라 헬륨 버블 평균 크기가 증가하고 수밀도가 감소하는 경향성이 관측되었음. 또한, 고온 조건 및 미세구조 내 경계면 (탄화붕소 입자-기반재료 경계면 및 결정립계)에서 헬륨 버블이 더욱 응집하고 성장한 것을 확인하였음. • (조사손상 모사시편 활용 고온/습윤 가스 부식실험 수행 후) 고온 부식 후 헬륨 버블의 평균 크기가 증가하였으며, 특히 경계면에서 더욱 응집하여 성장한 것이 관측되었음. 또한, 고온/습윤 환경 하 흡수재 입계부식 거동이 확인되어 조사손상 누적으로 인한 탄화붕소 입자 주변 다공성 구조에 의해 부식층 성장이 가속화될 가능성을 확인하였음. - (분석결과 시사점) 사용후핵연료 건식저장 초기부터 흡수재 기반재료 내 헬륨 버블 누적 및 성장이 시작될 수 있으며, 조사손상이 흡수재 부식을 가속화하고, 흡수재 부식에서 생성된 수소 기체가 헬륨 버블을 성장시키는 등 복합열화에 의한 흡수재 조기열화 가능성이 고려되어야 함. ○ Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 시험 방법론 개선안 검증 - (고온 조사손상 모사시험 필요성 확인) 상온 조사실험 수행 후 열처리를 수행한 선행연구 결과와 비교분석을 통해 뚜렷한 조사손상 거동 차이가 확인되어 고온 조사실험(in-situ high T. irradition) 필요성이 확인되었음. - (시험 방법론 개선안 활용 복합열화기구 모사 가능성 확인) 고온/습윤 부식시험 수행 후 성장한 버블 내에서 알루미늄 부식 반응에서 생성된 수소 기체가 발견되는 등 기존 방법론에서 발견되지 않았던 복합열화 거동이 관측되어 개선안 활용 복합열화기구 모사 타당성이 검증되었음. ❏ 목표 ○ 국내 중성자 흡수재 성능 평가 실험기반 마련 ❏ 내용 ○ 표준물질 제작 및 중성자 흡수능 데이터베이스 구축 - (붕소 (
10B) 면밀도별 표준물질 시편 제작 및 가공) 표준물질(ZrB
2) chunk 제작의뢰 및 구매 후 방전가공(EDM: Electrical Discharge Machining) 공정을 활용하여 시편 절단 및 붕소 면밀도별 시편 생산 - (조건별 표준물질 열중성자 흡수능 데이터베이스 구축) KRISS 열중성자 발생장치를 활용하여 열중성자 투과시험을 수행하였으며, 흡수재 시편 두께에 따른 열중성자 흡수능 변화를 고려하여 표준물질 시편에 알루미늄판을 덧대어 두께별 열중성자 흡수능 측정 결과를 도출하였음. □ 연구개발성과 ○ 정성적 성과 - 사용후핵연료 저장시설 내 Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 성능 평가 시험 방법론 개선방안 제시 및 검증 - 국내 입자 가속기 활용 중성자 흡수재 조사손상 모사실험 방안 제시 및 검증 - 사용후핵연료 습식저장조 내 중성자 흡수재 장기 열화 거동 데이터베이스 구축 - 사용후핵연료 건식저장 용기 내 중성자 흡수재 고온 열화 기구 규명 - 국내 Al-B
4C 기반 중성자 흡수재 평가 실험기반 마련 ○ 정량적 성과 - 사용후핵연료 습식 저장조 환경 반영 가속 부식루프 구축 - 사용후핵연료 건식 저장시설 환경 반영 고온 부식루프 구축 - 붕소 함유량별 표준물질 시편 제작 및 열중성자 흡수능 데이터베이스 구축 - 안전기술보고서 (N-STAR): 8편 - SCI 논문: 3편 - 국내·외 학회 논문 발표: 7건 - 원자력 공학박사 배출: 2명 □ 연구개발성과 활용계획 및 기대 효과 ◯ 국내 사용후핵연료 중간저장시설 특성을 고려한 중성자 흡수재 장기 안전성 평가 기준 제시 - 사용후핵연료 습식저장조 내 흡수재 장기 안전관리 및 규제 근거자료로 활용 - 사용후핵연료 건식저장시설 내 흡수재 안전관리 및 규제 근거자료로 활용 ◯ 가동 원전 경년열화관리계획 평가 세부사항 항목에 새롭게 추가된 중성자 흡수재 감시를 위한 평가 시 참고 및 기준자료로 활용 -
10B 면밀도 및 흡수재 두께별 열중성자 흡수능 데이터베이스 활용 중성자 흡수능정기 평가 수행 ◯ 국내 사용후핵연료 저장시설 확대로 인한 추가 중성자 흡수재 도입 및 중성자 흡수재 국산화 연구수행 시, 흡수재 평가 시험 실험기반으로 활용 ◯ 본 연구실에서 개발된 ‘사용후핵연료 저장조 장기 안전관리용 전산모사 코드’비교·검증자료로 활용 (출처 : 요약문 2p)
- 연구책임자 : 안상준
- 주관연구기관 : 울산과학기술원
- 발행년도 : 20250100
- Keyword : 1. 사용후핵연료 저장시설;중성자 흡수재;중성자 흡수능;조사가속부식;장기 안전성; 2. Storage of spent nuclear fuel;Neutron absorber;Neutron absorbing performance;Irradiation-accelerated corrosion;Long-term safety;